Urondo no solo escribía versos memorables, sino que también se comprometía con la realidad. Para él, la poesía y la política estaban entrelazadas: "Por la poesía, por la necesidad de usar las palabras en toda su precisión y significación, he llegado al tipo de militancia que ahora tengo". Su compromiso con las palabras era inseparable de su compromiso con las personas.

A los viente años empezó a publicar su obra en la revista Poesía Buenos Aires y editó su obra. Así es como vieron la luz La Perichole (1954), Historia antigua (1956), Dos poemas (1958), Breves (1959) y Lugares (1961). Por esa época eran notorias las influencias Oliverio Girondo y Juan L. Ortiz en la pluma de Urondo, que ya dejaba ver su interés por la política. A los 27 años la Universidad Nacional del Litoral lo nombró en el cargo de director de Arte Contemporáneo. Al año siguiente, el Gobierno de la provincia de Santa Fe lo convocó para asumir la Dirección de Cultura.

En su rol de periodista, se desempeñó en prensa gráfica. Escribió para Panorama, Confirmado, Primera Plana, Crisis, Noticias y La Opinión.​ A mediado década del 60 colaboró en el guión de las películas Pajarito Gómez; El ABC del amor y Turismo Carretera, todas del director Rodolfo Kuhn. En los albores del decenio siguiente, abrazó la militancia. Se sumó a las filas de Montoneros y participó de la toma de la ciudad de Garín, en julio de 1970.

En 1973, mientras compartía prisión con los sobrevivientes de la Masacre de Trelew, Urondo entrevistó a María Antonia Berger, Alberto Camps y Ricardo Haidar. Estas conversaciones dieron lugar a su novela de testimonio "La patria fusilada". Este libro se convirtió en un testimonio crucial de aquellos tiempos oscuros. En 1974 asumió como director del Departamento de Letras de la Facultad de Filosofía y Letras de la Universidad de Buenos Aires.

En un juicio que tuvo lugar 2011, se pudo determinar que Urondo falleció a causa de un fuerte golpe con la culata de un arma de fuego que le provocó hundimiento de cráneo. Por el hecho fueron condenados los oficiales que estuvieron involucrados. El excomisario inspector Juan Agustín Oyarzábal, el exoficial inspector Eduardo Smahá Borzuk, y el exsubcomisario Alberto Rodríguez Vázquez recibieron perpetua. El exsargento Celustiano Lucero, autor del culatazo que le costó la vida a Urondo, recibió 12 años de prisión.